Графен зэрэг хоёр хэмжээст материалууд нь ердийн хагас дамжуулагч хэрэглээ болон уян электроникийн шинэ хэрэглээнд хоёуланд нь сонирхолтой байдаг.Гэсэн хэдий ч графены өндөр суналтын бат бэх нь бага ачаалалтай үед хугарахад хүргэдэг бөгөөд энэ нь сунадаг электроникийн ер бусын электрон шинж чанарыг ашиглахад хэцүү болгодог.Ил тод графен дамжуулагчийн омогоос хамааралтай маш сайн гүйцэтгэлийг идэвхжүүлэхийн тулд бид олон давхаргат графен/графен гүйлгэх (MGGs) гэж нэрлэгддэг графены давхаргын хооронд графен наноскроллуудыг бүтээсэн.Хүчдэлийн үед зарим гүйлгэх нь графены хуваагдмал домэйнүүдийг холбосон нэвчилтийн сүлжээг хадгалахын тулд өндөр хүчдэлийн үед маш сайн дамжуулалтыг идэвхжүүлсэн.Эластомер дээр тулгуурласан гурвалсан MGG-ууд нь гүйдлийн урсгалын чиглэлд перпендикуляр байдаг 100% хүчдэлд анхны дамжуулалтынхаа 65% -ийг хадгалж байсан бол нано гүйлгээгүй графены гурвалсан хальс нь анхны дамжуулалтынхаа 25% -ийг л хадгалж байсан.MGG-ийг электрод болгон ашиглан үйлдвэрлэсэн сунгах боломжтой бүх нүүрстөрөгчийн транзистор нь >90%-ийн дамжуулалтыг үзүүлж, 120%-ийн хүчдэлд (цэнэг дамжуулах чиглэлтэй параллель) анхны гүйдлийн гаралтынхаа 60%-ийг хадгалсан.Эдгээр өндөр сунадаг, ил тод нүүрстөрөгчийн транзисторууд нь нарийн суналттай оптоэлектроникийг идэвхжүүлж чадна.
Сунгах боломжтой тунгалаг электроник нь дэвшилтэт биоинтеграцчилсан системд (1, 2) чухал хэрэглээтэй, мөн сунадаг оптоэлектрониктой (3, 4) нэгтгэж, нарийн зөөлөн робот, дэлгэц үйлдвэрлэх боломжтой хөгжиж буй салбар юм.Графен нь атомын зузаан, өндөр тунгалаг байдал, өндөр цахилгаан дамжуулах чанар зэрэг маш сайн шинж чанарыг харуулдаг боловч сунадаг хэрэглээнд хэрэгжүүлэх нь жижиг омог дээр хагарах хандлагатай байдаг.Графены механик хязгаарлалтыг даван туулах нь сунгах боломжтой тунгалаг төхөөрөмжүүдийн шинэ функцийг идэвхжүүлж чадна.
Графены өвөрмөц шинж чанар нь түүнийг дараагийн үеийн тунгалаг дамжуулагч электродуудад хүчтэй нэр дэвшигч болгодог (5, 6).Хамгийн түгээмэл хэрэглэгддэг тунгалаг дамжуулагчтай харьцуулахад индий цагаан тугалганы исэл [ITO;100 Ом/квадрат (кв) 90%-ийн тунгалаг байдал ], химийн уурын хуримтлал (CVD)-аар ургуулсан нэг давхаргат графен нь хуудасны эсэргүүцэл (125 Ом/кв) болон ил тод байдлын (97.4%) ижил төстэй хослолтой байдаг (5).Нэмж дурдахад графен хальс нь ITO (7) -тай харьцуулахад онцгой уян хатан чанартай байдаг.Жишээлбэл, хуванцар субстрат дээр түүний дамжуулалтыг 0.8 мм (8) хүртэл гулзайлтын радиус хүртэл хадгалж болно.Ил тод уян дамжуулагчийн хувьд цахилгааны гүйцэтгэлийг сайжруулахын тулд өмнөх ажлууд нь нэг хэмжээст (1D) мөнгөн нано утас эсвэл нүүрстөрөгчийн нано хоолой (CNT) бүхий графен эрлийз материалыг боловсруулсан (9-11).Түүнчлэн графенийг холимог хэмжээст гетероструктурын хагас дамжуулагч (2D бөөн Si, 1D нано утас/нано хоолой, 0D квант цэг гэх мэт) (12), уян транзистор, нарны зай, гэрэл ялгаруулах диод (LED) (13) зэрэгт электрод болгон ашиглаж ирсэн. –23).
Графен нь уян хатан электроникийн хувьд ирээдүйтэй үр дүнг харуулсан хэдий ч сунгах боломжтой электроникийн хэрэглээ нь механик шинж чанараараа хязгаарлагдмал байдаг (17, 24, 25);графены хавтгайн хөшүүн чанар 340 Н/м, Янгийн модуль нь 0.5 ТПа (26).Хүчтэй нүүрстөрөгч-нүүрстөрөгчийн сүлжээ нь хэрэглэсэн ачаалалд эрчим хүч тараах механизмыг хангадаггүй тул 5% -иас бага ачаалалд амархан хагардаг.Жишээлбэл, полидиметилсилоксан (PDMS) уян субстрат руу шилжүүлсэн CVD графен нь зөвхөн 6% -иас бага хүчдэлд дамжуулах чанараа хадгалж чаддаг (8).Онолын тооцооллоос үзэхэд янз бүрийн давхаргууд хоорондын үрчлээ болон харилцан үйлчлэл нь хөшүүн байдлыг эрс бууруулдаг (26).Графеныг олон давхаргаар давхарласнаар энэхүү хоёр буюу гурван давхаргат графен нь 30% хүртэл сунах чадвартай бөгөөд нэг давхаргат графенаас 13 дахин бага эсэргүүцлийн өөрчлөлтийг үзүүлдэг (27).Гэсэн хэдий ч энэхүү сунгах чадвар нь хамгийн сүүлийн үеийн сунгах боломжтой с дамжуулагчаас хамаагүй доогуур хэвээр байна (28, 29).
Транзистор нь мэдрэгчийг унших, дохионы нарийн шинжилгээ хийх боломжийг олгодог тул сунгах боломжтой хэрэглээнд чухал ач холбогдолтой (30, 31).Эх үүсвэр/ус зайлуулах электрод болон сувгийн материал болох олон давхаргат графен бүхий PDMS дээрх транзисторууд нь цахилгааны функцийг 5% хүртэл хүчдэлийг (32) хадгалах боломжтой бөгөөд энэ нь эрүүл мэндийг хянах мэдрэгч болон электрон арьсанд (~50%) шаардагдах хамгийн бага утгаас (~50%) хамаагүй доогуур байна. 33, 34).Саяхан графен киригами аргыг судалж, шингэн электролитээр холбогдсон транзисторыг 240% хүртэл сунгах боломжтой болсон (35).Гэхдээ энэ аргад түдгэлзүүлсэн графен шаардагддаг бөгөөд энэ нь үйлдвэрлэх үйл явцыг улам хүндрүүлдэг.
Энд бид графены давхаргын хооронд графены гүйлгээг (~1-ээс 20 мкм урт, ~0.1-ээс 1 мкм өргөн, ~10-аас 100 нм өндөр) хооронд нь хооронд нь уялдуулах замаар өндөр сунгах чадвартай графен төхөөрөмжүүдийг бий болгодог.Эдгээр графен гүйлгэх нь графены хуудасны хагарлыг арилгах дамжуулагч замыг өгч, улмаар ачаалалтай үед өндөр дамжуулалтыг хадгалж чадна гэж бид таамаглаж байна.Графен гүйлгэх нь нэмэлт синтез эсвэл процесс шаарддаггүй;тэдгээр нь нойтон шилжүүлэх процедурын явцад байгалийн жамаар үүсдэг.Олон давхаргат G/G (графен/графен) гүйлгэх (MGGs) графен сунадаг электродууд (эх үүсвэр/ус зайлуулах хоолой, хаалга) болон хагас дамжуулагч CNT-ийг ашигласнаар бид 120 хүртэл сунгах боломжтой өндөр тунгалаг, өндөр суналт бүхий бүх нүүрстөрөгчийн транзисторуудыг үзүүлж чадсан. % омог (цэнэг тээвэрлэх чиглэлтэй зэрэгцэн) ба анхны гүйдлийн гаралтын 60% -ийг хадгална.Энэ нь өнөөг хүртэл хамгийн сунгах боломжтой тунгалаг нүүрстөрөгч дээр суурилсан транзистор бөгөөд органик бус LED-ийг жолоодоход хангалттай гүйдэл өгдөг.
Том талбай бүхий тунгалаг сунгах боломжтой графен электродыг идэвхжүүлэхийн тулд бид Cu тугалган цаасан дээр CVD-ээр ургуулсан графеныг сонгосон.Cu тугалган цаасыг CVD кварц хоолойн төвд өлгөж, хоёр талдаа графен ургаж, G/Cu/G бүтцийг үүсгэсэн.Графеныг шилжүүлэхийн тулд бид эхлээд графений нэг талыг хамгаалахын тулд нимгэн поли(метил метакрилат) (PMMA) давхаргыг бүрхэж, дээд талын графен гэж нэрлэсэн (графены нөгөө талд эсрэгээр), дараа нь Бүхэл хальсыг (PMMA/дээд графен/Cu/доод графен) (NH4)2S2O8 уусмалд дэвтээж, Cu тугалган цаасыг сийлсэн.PMMA бүрээсгүй доод талын графен нь ан цав, согогтой байх нь гарцаагүй бөгөөд энэ нь сийрэгжүүлэгчийг нэвтлэх боломжийг олгодог (36, 37).Зураг 1А-д үзүүлснээр гадаргуугийн хурцадмал байдлын нөлөөн дор суллагдсан графены домайнууд гүйлгэж, дараа нь үлдсэн дээд G/PMMA хальсан дээр бэхлэгдсэн байна.Топ-G/G гүйлгээг SiO2/Si, шил, зөөлөн полимер гэх мэт ямар ч субстрат руу шилжүүлж болно.Энэ шилжүүлгийн процессыг нэг субстрат дээр хэд хэдэн удаа давтах нь MGG бүтцийг бий болгодог.
(A) Сунгах боломжтой электрод болгон MGG-ийг үйлдвэрлэх процедурын бүдүүвч зураг.Графен шилжүүлэх явцад Cu тугалган цаасан дээрх арын талын графен нь хил хязгаар, согогтойгоор эвдэрч, дурын хэлбэрт ороож, дээд хальсан дээр нягт наалдаж, наноскролл үүсгэсэн.Дөрөв дэх хүүхэлдэйн кино нь овоолсон MGG бүтцийг дүрсэлдэг.(B ба C) Нэг давхаргат графен (B) болон гүйлгэх (C) мужид тус тус төвлөрч, нэг давхаргат MGG-ийн өндөр нарийвчлалтай TEM шинж чанарууд.(B)-ийн оруулга нь TEM сүлжээн дэх нэг давхаргат MGG-ийн ерөнхий морфологийг харуулсан бага томруулсан зураг юм.(C)-ийн оруулга нь атомын хавтгай хоорондын зай 0.34 ба 0.41 нм байх зураг дээр заасан тэгш өнцөгт хайрцгийн дагуу авсан эрчмийн профиль юм.(D ) Графитийн π* ба σ* оргилуудыг тэмдэглэсэн нүүрстөрөгчийн K ирмэгийн EEL спектр.(E) Шар тасархай шугамын дагуу өндрийн профиль бүхий нэг давхарга G/G гүйлгэж буй AFM-ийн зүсэлтийн зураг.(F-ээс I) 300 нм зузаан SiO2/Si субстрат дээр (F ба H) болон гүйлгэх (G ба I) бүхий гурвалсан G-ийн оптик микроскоп ба AFM дүрс тус тус.Төлөөлөгчийн гүйлгээ болон үрчлээсүүд нь тэдгээрийн ялгааг тодруулахын тулд шошгологдсон.
Гүйлгээнүүд нь графены шинж чанартай эсэхийг шалгахын тулд бид өндөр нарийвчлалтай дамжуулах электрон микроскоп (TEM) болон электрон энерги алдагдах (EEL) спектроскопийн судалгааг нэг давхаргат дээд G/G гүйлгэх бүтцэд хийсэн.Зураг 1В нь нэг давхаргат графены зургаан өнцөгт бүтцийг харуулсан ба оруулга нь TEM сүлжээний нэг нүүрстөрөгчийн нүхэнд бүрхэгдсэн хальсны ерөнхий морфологи юм.Нэг давхаргат графен нь сүлжээний ихэнх хэсгийг эзэлдэг бөгөөд зургаан өнцөгт цагираг бүхий олон давхаргын дэргэд зарим графены ширхэгүүд гарч ирдэг (Зураг 1В).Бие даасан гүйлгэж томруулж (Зураг 1С) бид 0.34-аас 0.41 нм-ийн хооронд тор хоорондын зайтай, графен торны хүрээг их хэмжээгээр ажигласан.Эдгээр хэмжилтүүд нь ширхэгүүд нь санамсаргүй байдлаар эргэлдэж байгаа бөгөөд "ABAB" давхаргын давхаргын сүлжээн дэх тор хоорондын зай 0.34 нм-ийн төгс бал чулуу биш гэдгийг харуулж байна.Зураг 1D-д нүүрстөрөгчийн K ирмэгийн EEL спектрийг харуулсан бөгөөд 285 эВ-ийн оргил нь π* орбиталаас, нөгөө нь 290 эВ орчим нь σ* тойрог замын шилжилтээс үүдэлтэй.Энэ бүтцэд sp2 холболт давамгайлж байгаа нь гүйлгээ нь өндөр графит шинж чанартай болохыг баталгаажуулж байгааг харж болно.
Оптик микроскоп ба атомын хүчний микроскоп (AFM) зургууд нь MGG-д графены наноскроллуудын тархалтын талаарх ойлголтыг өгдөг (Зураг 1, E-ээс G, зураг. S1 ба S2).Гүйлгээнүүд нь гадаргуу дээр санамсаргүй байдлаар тархсан бөгөөд тэдгээрийн хавтгай дахь нягтрал нь давхарласан давхаргын тоотой пропорциональ хэмжээгээр нэмэгддэг.Олон гүйлгээ нь зангилаа болж орооцолдсон бөгөөд 10-100 нм-ийн хооронд жигд бус өндөртэй байдаг.Тэдний анхны графены ширхэгийн хэмжээнээс хамааран тэдгээрийн урт нь 1-ээс 20 мкм, өргөн нь 0.1-ээс 1 мкм байна.1-р зурагт (H ба I) үзүүлсэн шиг гүйлгэх нь үрчлээсээс хамаагүй том хэмжээтэй тул графены давхаргын хооронд илүү бүдүүлэг интерфэйс үүсгэдэг.
Цахилгаан шинж чанарыг хэмжихийн тулд бид гүйлгэх бүтэцтэй эсвэл гүйлгэх бүтэцгүй графен хальсыг фотолитографийн тусламжтайгаар 300 мкм өргөн, 2000 мкм урт тууз болгон давхарлан давхарласан загварчилсан.Хүрээлэн буй орчны нөхцөлд хүчдэлийн функц болох хоёр датчикийн эсэргүүцлийг хэмжсэн.Гүйлгээнүүд байгаа нь нэг давхаргат графены эсэргүүцлийг 80%-иар бууруулж, дамжуулах чадвар нь ердөө 2.2%-иар буурсан (зураг S4).Энэ нь 5 × 107 А/см2 (38, 39 ) хүртэлх өндөр гүйдлийн нягттай наноскроллууд нь MGG-д маш эерэг цахилгаан хувь нэмэр оруулдгийг баталж байна.Бүх моно, хоёр, гурвалсан энгийн графен ба MGG-ийн дотроос гурвалсан MGG нь бараг 90% тунгалаг чанараараа хамгийн сайн дамжуулалттай байдаг.Уран зохиолд дурдсан графены бусад эх сурвалжтай харьцуулахын тулд бид дөрвөн датчик хуудасны эсэргүүцлийг хэмжиж (зураг. S5) 2А-р зурагт 550 нм (зураг. S6) дамжуулалтын функцээр жагсаав.MGG нь зохиомлоор давхарласан олон давхаргат энгийн графен болон бууруулсан графены исэл (RGO)-тай харьцуулж болохуйц буюу өндөр цахилгаан дамжуулах чанар, ил тод байдлыг харуулж байна (6, 8, 18).Зохиомлоор давхарласан олон давхаргат энгийн графены хуудасны эсэргүүцэл нь манай MGG-ээс арай өндөр байгаа нь өсөлтийн нөхцөл, дамжуулах арга нь оновчтой бус байсантай холбоотой байж магадгүй юм.
(A) Хар дөрвөлжин нь моно, хоёр, гурвалсан MGG-ийг илэрхийлдэг хэд хэдэн төрлийн графены хувьд 550 нм-ийн дамжуулалттай харьцуулахад дөрвөн датчик хуудасны эсэргүүцэл;улаан дугуй ба цэнхэр гурвалжин нь Ли нар судалгаагаар Cu, Ni дээр ургасан олон давхаргат энгийн графентай тохирч байна.(6) болон Ким нар.(8), дараа нь SiO2/Si эсвэл кварц руу шилжүүлнэ;ба ногоон гурвалжин нь RGO-ийн хувьд Бонакорсо нар хийсэн судалгаагаар өөр өөр бууруулах градусын утгууд юм.(18).(В ба В) Гүйдлийн урсгалын чиглэлтэй перпендикуляр (В) ба параллель (C) деформацийн функцээр моно, хоёр ба гурвалсан MGG ба G-ийн эсэргүүцлийн хэвийн өөрчлөлт.(D) Перпендикуляр 50% хүртэлх мөчлөгийн ачаалалтай G (улаан) ба MGG (хар) давхаргын эсэргүүцлийн хэвийн өөрчлөлт.(E) Гурвалсан давхаргын G (улаан) ба MGG (хар) давхаргын 90% хүртэл параллель хүчдэлийн мөчлөгийн ачаалалтай эсэргүүцлийн хэвийн өөрчлөлт.(F) Моно-, хоёр ба гурвалсан G ба хоёр ба гурван давхаргат MGG-ийн хүчдэлийн функцийн хувьд хэвийн болсон багтаамжийн өөрчлөлт.Дотор нь конденсаторын бүтэц бөгөөд полимер субстрат нь SEBS, полимер диэлектрик давхарга нь 2 мкм зузаантай SEBS юм.
MGG-ийн омогоос хамааралтай гүйцэтгэлийг үнэлэхийн тулд бид графеныг термопластик эластомер стирол-этилен-бутадиен-стирол (SEBS) субстрат (~2 см өргөн, ~5 см урт) дээр шилжүүлж, субстратыг сунгах үед дамжуулалтыг хэмжсэн. (материал ба аргуудыг үзнэ үү) гүйдлийн урсгалын чиглэлд перпендикуляр ба параллель (Зураг 2, В ба В).Наноскроллуудыг оруулан, графены давхаргын тоог нэмэгдүүлснээр омогоос хамааралтай цахилгаан үйл ажиллагаа сайжирсан.Жишээлбэл, хүчдэл нь гүйдлийн урсгалд перпендикуляр байх үед нэг давхаргат графены хувьд гүйлгэх нэмэлтүүд нь цахилгааны эвдрэлийн үед хүчдэлийг 5-аас 70% хүртэл нэмэгдүүлсэн.Гурвалсан графены омог тэсвэрлэх чадвар нь нэг давхаргат графентай харьцуулахад мэдэгдэхүйц сайжирсан.Наноскроллуудын тусламжтайгаар 100% перпендикуляр суналтын үед гурвалсан MGG бүтцийн эсэргүүцэл нь гүйлгээгүй гурвалсан графены 300% -иас 50% л өссөн байна.Цикл ачааллын үед эсэргүүцлийн өөрчлөлтийг судалсан.Харьцуулбал (Зураг 2D) энгийн хоёр давхаргат графен хальсны эсэргүүцэл нь 50%-ийн перпендикуляр омогтой ~700 циклийн дараа ойролцоогоор 7.5 дахин нэмэгдэж, мөчлөг бүрт ачаалал нэмэгдсээр байв.Нөгөөтэйгүүр, хоёр давхаргат MGG-ийн эсэргүүцэл ~700 мөчлөгийн дараа ердөө 2.5 дахин нэмэгдсэн байна.Зэрэгцээ чиглэлийн дагуу 90% хүртэл ачаалал өгөхөд гурвалсан графений эсэргүүцэл 1000 циклийн дараа ~100 дахин нэмэгдсэн бол гурвалсан MGG-д ердөө ~8 дахин өссөн байна (Зураг 2E).Дугуйн үр дүнг Зураг дээр үзүүлэв.S7.Зэрэгцээ хүчдэлийн чиглэлийн дагуу эсэргүүцлийн харьцангуй хурдан өсөлт нь хагарлын чиглэл нь гүйдлийн урсгалын чиглэлд перпендикуляр байдагтай холбоотой юм.Ачаалах, буулгах үеийн эсэргүүцлийн хазайлт нь SEBS эластомер субстратын наалдамхай уян хатан сэргэлттэй холбоотой юм.Дугуй унах үед MGG туузны илүү тогтвортой эсэргүүцэл нь графены хагарсан хэсгүүдийг холбодог (AFM-ийн үзэж байгаагаар) том гүйлгэж байгаатай холбоотой бөгөөд энэ нь нэвчих замыг хадгалахад тусалдаг.Эластомер субстрат дээрх хагарсан металл эсвэл хагас дамжуулагч хальсны хувьд нэвчих замаар дамжуулах чанарыг хадгалах энэхүү үзэгдлийг өмнө нь мэдээлж байсан (40, 41).
Эдгээр графен дээр суурилсан хальсыг сунгах боломжтой төхөөрөмжүүдийн хаалга электрод болгон үнэлэхийн тулд бид графений давхаргыг SEBS диэлектрик давхарга (2 мкм зузаан) бүрхэж, диэлектрикийн багтаамжийн өөрчлөлтийг омогоос хамааруулан хянасан (Зураг 2F болон нэмэлт материалыг үзнэ үү. дэлгэрэнгүй).Энгийн нэг давхарга ба хоёр давхаргат графен электродуудын багтаамж нь графений хавтгайд дамжуулах чанар алдагдсанаас болж хурдан буурч байгааг бид ажигласан.Үүний эсрэгээр, MGG-ууд болон энгийн гурвалсан графенаар холбогдсон багтаамж нь омогтой хамт багтаамж нэмэгдэж байгааг харуулсан бөгөөд энэ нь омогтой хамт диэлектрикийн зузаан багассантай холбоотой юм.Хүлээгдэж буй багтаамжийн өсөлт нь MGG бүтэцтэй маш сайн тохирч байна (зураг S8).Энэ нь MGG нь сунгах боломжтой транзисторуудад зориулсан хаалганы электродын хувьд тохиромжтой болохыг харуулж байна.
1D графены гүйлгээний цахилгаан дамжуулалтын тэсвэрлэх чадварыг цаашид судлах, графены давхаргын хоорондох тусгаарлалтыг илүү сайн хянахын тулд бид шүршигчээр бүрсэн CNT ашиглан графений гүйлгээг орлуулсан (Нэмэлт материалыг үзнэ үү).MGG бүтцийг дуурайхын тулд бид гурван нягтралтай CNT-ийг (өөрөөр хэлбэл CNT1) хадгалсан.
(A-аас C) CNT-ийн гурван өөр нягтралын AFM зураг (CNT1
Тэдний сунгах боломжтой электроникийн электрод болох чадварыг илүү сайн ойлгохын тулд бид MGG ба G-CNT-G-ийн морфологийг хүчдэлийн дор системтэйгээр судалсан.Оптик микроскоп ба электрон микроскоп (SEM) нь шинж чанарыг тодорхойлох үр дүнтэй арга биш бөгөөд учир нь аль аль нь өнгөний тодосгогчгүй ба SEM нь полимер субстрат дээр графен байх үед электрон сканнердах үед зургийн олдворууд өртдөг (зураг S9 ба S10).Графены гадаргууг дарангуйлахын тулд бид маш нимгэн (~0.1 мм зузаантай) ба уян хатан SEBS субстрат руу шилжүүлсний дараа гурвалсан MGG болон энгийн графен дээр AFM хэмжилтийг цуглуулсан.ЗСВ-ийн графены дотоод согог, дамжуулах процессын явцад гадны гэмтэл учирсан графен дээр хагарал үүсэх нь гарцаагүй бөгөөд омог ихсэх тусам хагарал улам нягт болсон (Зураг 4, А-аас D).Нүүрстөрөгч дээр суурилсан электродуудын овоолгын бүтцээс хамааран хагарал нь янз бүрийн морфологийг харуулдаг (зураг S11) (27).Олон давхаргат графений хагарлын талбайн нягтрал (хагарлын талбай/шинжилсэн талбай гэж тодорхойлогддог) нь омгийн дараа нэг давхаргат графеныхаас бага байгаа нь MGG-ийн цахилгаан дамжуулах чанар нэмэгдсэнтэй нийцэж байна.Нөгөөтэйгүүр, гүйлгэх нь ихэвчлэн ан цавыг нөхөж, хурцадмал хальсанд нэмэлт дамжуулагч замыг бий болгодог.Жишээлбэл, 4В-р зурагт тэмдэглэсэнчлэн MGG гурвалсан давхаргын хагарлыг хөндлөн гулдуулсан боловч энгийн графен дээр ямар ч гүйлгээ ажиглагдаагүй (Зураг 4, E-H).Үүний нэгэн адил CNT нь графены ан цавыг нөхсөн (зураг S11).Хагарлын талбайн нягтрал, гүйлгэх талбайн нягтрал, хальсны барзгар байдлыг 4К-р зурагт нэгтгэн үзүүлэв.
(А-аас H) 0, 20, 60, 100-ийн маш нимгэн SEBS (~0.1 мм зузаан) эластомер дээрх гурвалсан G/G гүйлгэх (А-аас D) ба гурвалсан G-ийн бүтцийн (E-ээс H) AFM-ийн in situ зураг. % омог.Төлөөлөгчийн хагарал, гүйлгэх нь сумаар заадаг.Бүх AFM зургууд нь 15 μm × 15 μm талбайд байгаа бөгөөд шошготой ижил өнгийн масштабын барыг ашиглана.(I) SEBS субстрат дээрх хээтэй нэг давхаргат графен электродын симуляцийн геометр.(J) Нэг давхаргат графен ба SEBS субстрат дахь 20% гадаад омог дахь хамгийн их үндсэн логарифмын омгийн симуляцийн контурын зураг.(K) Янз бүрийн графений бүтцийн хувьд хагарлын талбайн нягт (улаан багана), гүйлгэх талбайн нягтрал (шар багана), гадаргуугийн тэгш бус байдал (цэнхэр багана) -ийн харьцуулалт.
MGG хальсыг сунгах үед гүйлгэх нь графений хагарсан хэсгүүдийг гүүр болж, нэвт шингээх сүлжээг хадгалах чухал нэмэлт механизм байдаг.Графен гулсмал нь хэдэн арван микрометрийн урттай тул ихэвчлэн микрометрийн масштабтай ан цавыг арилгах чадвартай тул ирээдүйтэй юм.Цаашилбал, гүйлгэх нь олон давхаргат графенаас бүрддэг тул бага эсэргүүцэлтэй байх төлөвтэй байна.Харьцуулбал харьцангуй нягт (бага дамжуулалттай) CNT сүлжээнүүд нь гүйлгэхээс жижиг (ихэвчлэн хэдэн микрометр урттай) бөгөөд дамжуулагч багатай байдаг тул харьцуулж болохуйц дамжуулагч гүүр хийх чадвартай байх шаардлагатай.Нөгөө талаас, зурагт үзүүлсэн шиг.S12, харин графен нь суналтын явцад хагардаг бол гүйлгээ нь хагардаггүй бөгөөд энэ нь үндсэн графен дээр гулсаж болзошгүйг харуулж байна.Тэдгээр нь хагардаггүйн шалтгаан нь графены олон давхаргаас (~1-ээс 20 мкм урт, ~0.1-ээс 1 мкм өргөн, ~10-аас 100 нм өндөр) бүрдсэн өнхрөх бүтэцтэй холбоотой байх магадлалтай. Нэг давхаргат графенаас илүү үр дүнтэй модуль.Green and Hersam (42)-ын мэдээлснээр металл CNT сүлжээ (хоолойн диаметр нь 1.0 нм) нь CNT-ийн хоорондох уулзварын эсэргүүцэл их байгаа хэдий ч бага хуудасны эсэргүүцлийг <100 Ом/кв-д хүрч чаддаг.Манай графен гулсмалууд нь 0.1-1 μм өргөнтэй, G/G гүйлгээнүүд нь CNT-ээс хамаагүй том контакттай байдаг тул графен болон графен гулсмалуудын хоорондох контактын эсэргүүцэл ба контактын талбай нь өндөр цахилгаан дамжуулах чанарыг хадгалахад хязгаарлалт болохгүй.
Графен нь SEBS субстратаас хамаагүй өндөр модультай.Хэдийгээр графен электродын үр дүнтэй зузаан нь субстратын зузаанаас хамаагүй бага боловч графены хөшүүн чанар нь түүний зузаантай харьцуулахад субстратынхтай (43, 44) харьцуулах боломжтой бөгөөд энэ нь дунд зэргийн хатуу арлын нөлөөг бий болгодог.Бид SEBS субстрат дээр 1 нм зузаантай графены хэв гажилтыг загварчилсан (дэлгэрэнгүйг Нэмэлт материалыг үзнэ үү).Симуляцийн үр дүнгээс харахад SEBS субстратад гаднаас 20% омог хэрэглэх үед графены дундаж омог ~6.6% байна (Зураг 4J ба S13D зураг) нь туршилтын ажиглалттай нийцэж байна (S13-р зургийг үз). .Бид оптик микроскоп ашиглан хээтэй графен болон субстратын бүс дэх омгийг харьцуулж үзээд субстратын бүс дэх омог нь графен бүс дэх омогоос дор хаяж хоёр дахин их болохыг олж мэдсэн.Энэ нь графены электродын хэв маягт хэрэглэсэн омог их хэмжээгээр хязгаарлагдаж, SEBS-ийн орой дээр графений хатуу арлуудыг үүсгэж болохыг харуулж байна (26, 43, 44).
Иймээс MGG электродын өндөр хүчдэлийн үед өндөр цахилгаан дамжуулах чадварыг хадгалах чадвар нь хоёр үндсэн механизмаар идэвхждэг: (i) гүйлгээ нь дамжуулагч нэвтрэлтийн замыг хадгалахын тулд салгагдсан бүс нутгуудыг холбодог ба (ii) олон давхаргат графен хуудас/эластомер гулсаж болно. бие биенээсээ давж, улмаар графен электродын ачаалал багасна.Эластомер дээр шилжүүлсэн графены олон давхаргын хувьд давхаргууд нь бие биендээ хүчтэй наалддаггүй бөгөөд энэ нь ачаалалд гулсаж болно (27).Гүйлгээнүүд нь мөн графены давхаргын барзгар байдлыг нэмэгдүүлсэн бөгөөд энэ нь графены давхаргын хоорондох тусгаарлалтыг нэмэгдүүлэхэд тусалж, улмаар графены давхаргын гулсалтыг идэвхжүүлдэг.
Бүтэн нүүрстөрөгчийн төхөөрөмжүүд нь бага өртөгтэй, өндөр дамжуулалттай тул урам зоригтойгоор эрэлхийлдэг.Манай тохиолдолд бүх нүүрстөрөгчийн транзисторыг доод графен хаалга, дээд графены эх үүсвэр/ус зайлуулах контакт, ангилсан CNT хагас дамжуулагч, диэлектрик болгон SEBS ашиглан хийсэн (Зураг 5А).5В-р зурагт үзүүлснээр эх үүсвэр/ус зайлуулах хоолой, хаалга (доод төхөөрөмж) нь CNT-тэй бүх нүүрстөрөгчийн төхөөрөмж нь графен электродтой төхөөрөмжөөс (дээд төхөөрөмж) илүү тунгалаг байдаг.Учир нь CNT сүлжээнүүд нь графентэй ижил эсэргүүцэлтэй байхын тулд илүү том зузаан, улмаар бага оптик дамжуулалтыг шаарддаг (зураг S4).Зураг 5 (C ба D) нь хоёр давхаргат MGG электродоор хийсэн транзисторын хүчдэлийн өмнөх дамжуулалт ба гаралтын муруйг харуулж байна.Хүчдэлгүй транзисторын сувгийн өргөн ба урт нь 800 ба 100 мкм байв.Хэмжсэн асаах/унтраах харьцаа нь 10−5 ба 10−8 А-ын түвшинд асах, унтраах гүйдэлтэй үед 103-аас их байна.Гаралтын муруй нь хүчдэлийн тодорхой хамаарал бүхий хамгийн тохиромжтой шугаман ба шингээлтийн горимыг харуулж байгаа нь CNT болон графен электродуудын хоорондох хамгийн тохиромжтой холбоог харуулж байна (45).Графен электродтой харьцах эсэргүүцэл нь ууршуулсан Au хальстай харьцуулахад бага байгаа нь ажиглагдсан (S14-р зургийг үз).Сунгах транзисторын ханалтын хөдөлгөөн нь 300 нм SiO2 бүхий хатуу Si субстрат дээрх ижил полимерээр ангилсан CNT транзисторуудын диэлектрик давхаргатай адил ойролцоогоор 5.6 см2/Вс байна.Хоолойн нягтрал болон бусад төрлийн хоолойнуудыг оновчтой болгосноор хөдөлгөөнийг цаашид сайжруулах боломжтой (46).
(A) Графен дээр суурилсан сунадаг транзисторын схем.SWNTs, нэг ханатай нүүрстөрөгчийн нано хоолой.(B) Графен электрод (дээд) ба CNT электродоор (доод) хийсэн сунадаг транзисторуудын зураг.Ил тод байдлын ялгаа нь тодорхой харагдаж байна.(C ба D) Графин дээр суурилсан транзисторыг SEBS дээр шилжүүлэх ба гаралтын муруйг омог үүсгэхээс өмнө.(E ба F) Дамжуулах муруй, асаах, унтраах гүйдэл, асаах/унтраах харьцаа, графен дээр суурилсан транзисторын хөдөлгөөнт байдал.
Ил тод, бүх нүүрстөрөгчийн төхөөрөмжийг цэнэгийн тээвэрлэлтийн чиглэлтэй зэрэгцүүлэн сунгахад хамгийн бага эвдрэл 120% хүртэл ажиглагдсан.Сунгах үед хөдөлгөөн нь 0%-ийн ачаалалтай үед 5.6 см2/Вс байснаас 120%-ийн ачаалалд 2.5 см2/Вс болж тасралтгүй буурсан (Зураг 5F).Бид мөн өөр өөр сувгийн урттай транзисторын гүйцэтгэлийг харьцуулсан (хүснэгт S1-ийг үз).Эдгээр бүх транзисторууд 105% хүртэл их ачаалалтай үед асаах/унтраах харьцаа (>103) болон хөдөлгөөнт байдал (>3 см2/Вс) байсаар байна.Нэмж дурдахад бид бүх нүүрстөрөгчийн транзисторуудын талаархи сүүлийн үеийн бүх ажлыг нэгтгэн дүгнэв (хүснэгт S2-г үзнэ үү) (47–52).Эластомер дээрх төхөөрөмжийн үйлдвэрлэлийг оновчтой болгож, MGG-ийг контакт болгон ашигласнаар манай бүх нүүрстөрөгчийн транзисторууд нь хөдөлгөөн, гистерезисийн хувьд сайн гүйцэтгэлтэй, мөн өндөр сунгах чадвартай байдаг.
Бүрэн ил тод, сунгах боломжтой транзисторын хэрэглээний хувьд бид үүнийг LED-ийн шилжүүлэлтийг хянахад ашигласан (Зураг 6А).Зураг 6В-д үзүүлснээр ногоон LED нь шууд дээр байрлуулсан сунгах боломжтой нүүрстөрөгчийн төхөөрөмжөөр тодорхой харагдаж байна.~100% хүртэл сунах үед (Зураг 6, C ба D) LED гэрлийн эрч хүч өөрчлөгдөхгүй бөгөөд энэ нь дээр дурдсан транзисторын гүйцэтгэлтэй нийцдэг (S1 киног үзнэ үү).Энэ бол графен электрод ашиглан хийсэн сунгах боломжтой хяналтын нэгжүүдийн анхны тайлан бөгөөд графен сунгах боломжтой электроникийн шинэ боломжийг харуулж байна.
(A) LED жолоодох транзисторын хэлхээ.GND, газар.(B) Ногоон LED дээр суурилуулсан 0%-ийн суналт бүхий тунгалаг нүүрстөрөгчийн транзисторын зураг.(C) LED-ийг солиход ашигладаг бүх нүүрстөрөгчийн тунгалаг, сунгах боломжтой транзисторыг LED дээр 0% (зүүн) ба ~100% (баруун) хүчдэлд суурилуулсан.Цагаан сумнууд нь төхөөрөмж дээрх шар тэмдэглэгээг зааж, сунгаж буй зайны өөрчлөлтийг харуулдаг.(D) Сунгасан транзисторын хажуугийн харагдах байдал, LED нь эластомер руу түлхэгдэнэ.
Дүгнэж хэлэхэд, бид овоолсон графений давхаргын хооронд графен наноскроллоор идэвхжүүлсэн, сунгах боломжтой электродууд шиг том ачаалалтай үед өндөр дамжуулалтыг хадгалах тунгалаг дамжуулагч графений бүтцийг бүтээсэн.Эластомер дээрх хоёр ба гурвалсан MGG электродын эдгээр бүтэц нь ердийн нэг давхаргат графен электродын хувьд 5% омогтой үед цахилгаан дамжуулах чанараа бүрэн алддагтай харьцуулахад 100% хүртэл өндөр хүчдэлийн үед 0% хүчдэлийн дамжуулалтын 21 ба 65% -ийг хадгалж чаддаг. .Графены гүйлгэх нэмэлт дамжуулагч замууд, түүнчлэн шилжүүлсэн давхаргын хоорондын сул харилцан үйлчлэл нь ачаалал дор цахилгаан дамжуулах чанарыг тогтвортой байлгахад хувь нэмэр оруулдаг.Цаашид бид энэхүү графен бүтцийг бүхэлд нь нүүрстөрөгчийн сунадаг транзистор бүтээхэд ашигласан.Одоогийн байдлаар энэ нь суналтгүй, хамгийн сайн тунгалаг чанар бүхий графен дээр суурилсан транзистор юм.Хэдийгээр энэхүү судалгааг сунгах боломжтой электроникийн графеныг идэвхжүүлэх зорилгоор хийсэн боловч сунгах боломжтой 2D электроникийг идэвхжүүлэхийн тулд энэ аргыг бусад 2D материалд өргөтгөж болно гэж бид үзэж байна.
Том талбай бүхий CVD графенийг түдгэлзүүлсэн Cu тугалган цаас (99.999%; Альфа Аезар) дээр 50–SCCM (минутанд стандарт шоо см) CH4 ба 20–SCCM H2-тэй 0.5 мторр тогтмол даралтаар 1000°C-т ургуулсан.Cu тугалган цаасны хоёр тал нь нэг давхаргат графенаар бүрхэгдсэн байв.Cu тугалган цаасны нэг талд PMMA-ийн нимгэн давхаргыг (2000 rpm; A4, Microchem) эргүүлж бүрж, PMMA/G/Cu тугалган цаас/G бүтцийг үүсгэв.дараа нь бүх хальсыг 0.1 М аммонийн персульфатын [(NH4)2S2O8] уусмалд 2 цаг орчим дэвтээж Cu тугалган цаасыг арилгасан.Энэ процессын явцад хамгаалалтгүй арын графен эхлээд үр тарианы хилийн дагуу урагдаж, дараа нь гадаргуугийн хурцадмал байдлаас болж гүйлгэж гулссан.Гүйлгээнүүд нь PMMA-г дэмждэг дээд графен хальсан дээр бэхлэгдсэн бөгөөд PMMA/G/G гүйлгээг үүсгэсэн.Дараа нь хальсыг ионгүйжүүлсэн усанд хэд хэдэн удаа угааж, хатуу SiO2/Si эсвэл хуванцар субстрат гэх мэт зорилтот субстрат дээр тавьсан.Хавсаргасан хальсыг субстрат дээр хатсан даруйд дээжийг ацетон, 1:1 ацетон/IPA (изопропилийн спирт) болон IPA-д 30 секундын турш дэвтээж, PMMA-г арилгана.Кинонуудыг 100°C-т 15 минутын турш халааж эсвэл вакуум орчинд шөнөжин байлгаж, G/G гүйлгэх өөр давхаргыг түүн рүү шилжүүлэхээс өмнө хуримтлагдсан усыг бүрэн арилгана.Энэ алхам нь графен хальсыг субстратаас салгахгүй байх, PMMA зөөвөрлөгч давхаргыг гаргах явцад MGG-ийг бүрэн хамрахад чиглэгдсэн.
MGG бүтцийн морфологийг оптик микроскоп (Leica) болон сканнерийн электрон микроскоп (1 кВ; FEI) ашиглан ажиглав.G гүйлгээний нарийн ширийнийг ажиглахын тулд атомын хүчний микроскопыг (Наноскоп III, Digital Instrument) товших горимд ажиллуулсан.Киноны ил тод байдлыг хэт ягаан туяанд харагдах спектрометрээр (Agilent Cary 6000i) туршсан.Урсгал нь гүйдлийн перпендикуляр чиглэлийн дагуу байсан туршилтын хувьд фотолитографи болон O2 плазмыг ашиглан графены бүтцийг тууз болгон (~300 мкм өргөн, ~2000 мкм урт) болгон загварчилж, Au (50 нм) электродуудыг дулааны аргаар буулгасан. урт талын хоёр үзүүрт сүүдрийн маск.Дараа нь графен туузыг SEBS эластомертой (~2 см өргөн, ~5 см урт) шүргэж, туузны урт тэнхлэг нь SEBS-ийн богино талтай параллель, дараа нь BOE (буфержүүлсэн исэл) (HF:H2O)-тай холбогдсон. 1:6) эш татан сийлбэр ба эвтектик галлийн индий (EGaIn) цахилгаан контактууд.Зэрэгцээ суналтын туршилтын хувьд загваргүй графены бүтцийг (~5 × 10 мм) SEBS субстратын урт талтай параллель урт тэнхлэгтэй, SEBS субстрат дээр шилжүүлсэн.Хоёр тохиолдлын хувьд G (G гүйлгэхгүйгээр)/SEBS-ийг бүхэлд нь эластомерын урт талын дагуу гарын авлагын аппаратаар сунгасан бөгөөд бид хагас дамжуулагч анализатор (Keithley 4200) бүхий датчик станц дээр хүчдэлийн дор тэдгээрийн эсэргүүцлийн өөрчлөлтийг хэмжсэн. -SCS).
Полимер диэлектрик ба субстратын органик уусгагчийг гэмтээхээс зайлсхийхийн тулд уян хатан субстрат дээрх маш суналттай, тунгалаг бүх нүүрстөрөгчийн транзисторыг дараах журмын дагуу үйлдвэрлэсэн.MGG бүтцийг хаалганы электрод болгон SEBS руу шилжүүлсэн.Нэг төрлийн нимгэн хальсан полимер диэлектрик давхарга (2 мкм зузаан) авахын тулд SEBS толуол (80 мг/мл) уусмалыг октадецильтрихлоросилан (OTS)-өөрчлөгдсөн SiO2/Si субстрат дээр 1 минутын турш 1000 эрг / мин-ээр бүрсэн.Нимгэн диэлектрик хальс нь гидрофобик OTS гадаргуугаас бэлтгэсэн графенээр бүрхэгдсэн SEBS субстрат руу амархан шилжиж болно.LCR (индукц, багтаамж, эсэргүүцэл) хэмжигч (Agilent) ашиглан хүчдэлийн функцээр багтаамжийг тодорхойлохын тулд шингэн металл (EGaIn; Sigma-Aldrich) дээд электродыг байрлуулах замаар конденсатор хийж болно.Транзисторын нөгөө хэсэг нь өмнө нь мэдээлсэн журмын дагуу полимерээр ангилсан хагас дамжуулагч CNT-ээс бүрдсэн байв (53).Загварын эх үүсвэр/ус зайлуулах электродуудыг хатуу SiO2/Si субстрат дээр хийсэн.Дараа нь диэлектрик/G/SEBS ба CNTs/загвартай G/SiO2/Si гэсэн хоёр хэсгийг бие биендээ нааж, BOE-д дэвтээж, хатуу SiO2/Si субстратыг арилгасан.Тиймээс бүрэн ил тод, сунгах боломжтой транзисторуудыг үйлдвэрлэсэн.Хүчдэлийн цахилгааны туршилтыг дээр дурдсан аргын дагуу гараар сунгах төхөөрөмж дээр хийсэн.
Энэ нийтлэлийн нэмэлт материалыг http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 хаягаас авах боломжтой.
зураг.S1.SiO2/Si субстрат дээрх моно давхарга MGG-ийн оптик микроскопоор янз бүрийн томруулсан зургууд.
зураг.S4.550 нм моно, хоёр ба гурван давхаргат энгийн графен (хар дөрвөлжин), MGG (улаан тойрог), CNT (цэнхэр гурвалжин) хоёр датчик хуудасны эсэргүүцэл ба дамжуулалтын харьцуулалт.
зураг.S7.40 ба 90% параллель деформацийн ~1000 мөчлөгт ачаалалтай үед моно болон хоёр давхаргат MGG (хар) ба G (улаан) -ийн эсэргүүцлийн хэвийн өөрчлөлт.
зураг.S10.Хэд хэдэн хагарлын дээгүүр урт гүйлгэх загалмайг харуулсан SEBS эластомер дээрх гурвалсан MGG-ийн SEM зураг.
зураг.S12.Маш нимгэн SEBS эластомер дээрх гурвалсан MGG-ийн AFM зураг нь 20%-ийн ачаалалтай, гүйлгэх нь ан цавыг давж байгааг харуулж байна.
хүснэгт S1.Хоёр давхаргат MGG-нэг ханатай нүүрстөрөгчийн нано гуурсан транзисторуудын суналтын өмнө болон дараа нь янз бүрийн сувгийн урттай хөдөлгөөнүүд.
Энэ нь Creative Commons Attribution-Арилжааны бус лицензийн нөхцлийн дагуу түгээгдсэн нээлттэй хандалттай нийтлэл бөгөөд үр дүнд нь ашиг орлого нь арилжааны зорилгоор ашиглагдахгүй, эх бүтээл нь зохих ёсоор хийгдсэн тохиолдолд аливаа мэдээллийн хэрэгслээр ашиглах, түгээх, хуулбарлахыг зөвшөөрдөг. иш татсан.
ЖИЧ: Бид зөвхөн таны цахим шуудангийн хаягийг асууж байгаа тул таны хуудсыг санал болгож буй хүн таныг энэ хуудсыг харахыг хүссэн бөгөөд энэ нь хог хаягдал биш гэдгийг мэдэж байх болно.Бид ямар ч имэйл хаягийг авдаггүй.
Энэ асуулт нь таныг хүн зочин мөн эсэхийг шалгах, автоматаар спам илгээхээс сэргийлэх зорилготой юм.
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лэй, Лихуа Жин, Тэхо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Жу, Сихон Ван, Рафаэль Пфаттнер, Шиюан Чен, Роберт Синклэр, Женан Бао
Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лэй, Лихуа Жин, Тэхо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Жу, Сихон Ван, Рафаэль Пфаттнер, Шиюан Чен, Роберт Синклэр, Женан Бао
© 2021 Америкийн шинжлэх ухааны дэвшлийн нийгэмлэг.Бүх эрх хуулиар хамгаалагдсан.AAAS нь HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef болон COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548-ийн түнш юм.
Шуудангийн цаг: 2021 оны 1-р сарын 28